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鐵電極化效應(yīng)促進(jìn)體內(nèi)電荷的分離以提高光催化降解效率

更新時(shí)間:2023-03-03      點(diǎn)擊次數(shù):846

1. 文章信息

標(biāo)題:Vacancy-Cluster-Mediated Surface Activation for Boosting CO2 Chemical Fixation

DOI:10.1039/D2SC05596A

期刊名稱:Chemical Science

2. 期刊信息

期刊名:Chemical Science (Chem. Sci.)

ISSN: 2041-6539

2022年影響因子:9.969

分區(qū)信息:中科院1區(qū)Top;JCR分區(qū)(Q1)

涉及研究方向:化學(xué)

3. 作者信息:劉文秀(第一作者),張曉東(第一通訊作者);王輝(第二通訊作者);張宏俊(第三通訊作者)

4. 作者單位:中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)

5. 反應(yīng)釜型號(hào):CEL-KPR, Beijing China Education Au-light Technology Co., Ltd.

二氧化碳與環(huán)氧化物的環(huán)加成反應(yīng)為二氧化碳的利用提供了一個(gè)很好的途徑。鑒于環(huán)氧化物開環(huán)在決定反應(yīng)速率方面的關(guān)鍵作用,設(shè)計(jì)具有豐富活性位點(diǎn)的催化劑以促進(jìn)環(huán)氧化物的吸附和C-O鍵的裂解對(duì)于獲得高效的環(huán)狀碳酸酯生成是必要的。


在此,我們以二維FeOCl為模型,提出通過缺陷工程(正丁基鋰插層以及CO2插層剝離)在限定區(qū)域內(nèi)構(gòu)建電子給體(Cl位點(diǎn))和受體單元(Fe位點(diǎn))來促進(jìn)環(huán)氧化物開環(huán)。通過結(jié)合理論模擬和原位漫反射紅外傅里葉變換光譜,我們表明Fe-Cl空位簇的引入可以激活惰性鹵素端面,提供含有電子供體和受體單元的反應(yīng)位點(diǎn),從而加強(qiáng)環(huán)氧化物的吸附和促進(jìn)C-O鍵裂解。


受益于此,帶有Fe-Cl空位簇的FeOCl納米片在與環(huán)氧化物的二氧化碳環(huán)化反應(yīng)中表現(xiàn)出更強(qiáng)的環(huán)狀碳酸酯生成能力,F(xiàn)eOCl-VFe-Cl納米片在二氧化碳與環(huán)氧丙烷的環(huán)化反應(yīng)中表現(xiàn)出55.5±1.6 kJ mol-1的活化能,是具有單缺陷活化能的一半。


Figure 1. Illustration of the ring opening of epoxides in MOX system.

Figure 2. Evaluation of catalytic performance



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