1. 文章信息

標(biāo)題：Size-dependent electron injection over sensitized semiconductor heterojunctions for enhanced photocatalytic hydrogen production

頁碼：Applied Catalysis B: Environmental 2022, 308, 121218

DOI：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121218

2. 文章鏈接

Size-dependent electron injection over sensitized semiconductor heterojunctions for enhanced photocatalytic hydrogen production

3. 期刊信息

期刊名：Applied Catalysis B: Environmental

ISSN：0926-3373

2021年影響因子：19.506

分區(qū)信息：中科院1區(qū)Top；JCR分區(qū)（Q1）

涉及研究方向：光電催化

4. 作者信息：第一作者是徐文凱博士。通訊作者為天津工業(yè)大學(xué)梅東海教授、黃宏亮副研究員，張貴榮研究員。
5. 正文中標(biāo)記了“The reactions were conducted using a photocatalytic H2 production system (CEL-PAEM-D8) furnished by Beijing China Education Aulight Co., Ltd."

文章簡(jiǎn)介：

半導(dǎo)體光催化分解水制氫被認(rèn)為是解決未來能源危機(jī)和環(huán)境污染問題的理想途徑。其中，半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)光催化劑，因?yàn)槠渚哂袃?yōu)異的光捕獲能力，高效的電荷分離，快速的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)以及長(zhǎng)期的循環(huán)穩(wěn)定性，從而引起了廣泛的關(guān)注。到目前為止，大量的研究致力于設(shè)計(jì)和構(gòu)造各種各樣類型的異質(zhì)結(jié)（比如Type II，Z-Scheme/S-scheme等），用于探究異質(zhì)結(jié)形成的內(nèi)在機(jī)理和光生電子-空穴高效的分離。然而，半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)界面之間的電子傳遞速率對(duì)其光催化分解水產(chǎn)氫活性的影響尚未得到系統(tǒng)深入的研究。

在本文中，作者以超薄2D MOF納米片（Cd-TCPP）作為模板，以硫代乙酰胺作為硫源，采用MOF模板原位硫化策略，合成得到CdS納米粒子修飾的Cd-TCPP復(fù)合納米片（CdS/Cd-TCPP）。通過控制硫化反應(yīng)時(shí)間，可以很容易地實(shí)現(xiàn)對(duì)Cd-TCPP納米片表面CdS量子點(diǎn)尺寸的有效調(diào)控。同原始的Cd-TCPP和單純的CdS相比，CdS/Cd-TCPP異質(zhì)結(jié)展現(xiàn)出優(yōu)異和穩(wěn)健的光催化分解水產(chǎn)氫性能，最高活性為3150 μmol·h-1·g-1。綜合實(shí)驗(yàn)表征和理論計(jì)算結(jié)果表明，CdS/Cd-TCPP異質(zhì)結(jié)界面之間電子傳遞速率和光催化分解水產(chǎn)氫活性能夠通過控制原位合成的CdS量子點(diǎn)尺寸來調(diào)節(jié)，異質(zhì)結(jié)界面之間電子傳遞的驅(qū)動(dòng)力來源于CdS和Cd-TCPP兩者導(dǎo)帶之間的能量差。具體地說，較大尺寸的CdS量子點(diǎn)，由于其具有更低的導(dǎo)帶位置，從而增大了異質(zhì)結(jié)界面之間電子注入的驅(qū)動(dòng)力，更加有利于接受來自Cd-TCPP注入的電子，因此展現(xiàn)出更高的光催化性能。我們相信，這些新發(fā)現(xiàn)將豐富我們對(duì)異質(zhì)結(jié)光催化劑進(jìn)一步的認(rèn)識(shí)，并為設(shè)計(jì)用于太陽能到化學(xué)能轉(zhuǎn)換過程的高效光催化劑提供了一種有前景的策略。

本文提出的量子點(diǎn)尺寸控制的電子注入動(dòng)力學(xué)調(diào)節(jié)方法對(duì)于未來設(shè)計(jì)合成新型高性能催化劑材料有重要指導(dǎo)意義。

文章DOI : https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121218，原文鏈接：Size-dependent electron injection over sensitized semiconductor heterojunctions for enhanced photocatalytic hydrogen production